Navnet Kastro er afledt af ruinerne af et slot, der engang stod der. Jacob Gatelluzzi fra Genova, til hvilken den byzantinske kejser Emanuel II Palaiologus gav øerne Thassos og Lesvos i det nordlige Egeerhavet i 1414, byggede slottet på bjergtop. Her finder du nu den nuværende Kastro. Familien Gattilussi regerede Thassos i 40 år. Som bevis for dette er de tre plakater på en mur af kirken St. Athanasios.
Landsbyen var blevet øde i lang tid. De oprindelige indbyggere havde forladt landsbyen til at arbejde på øens kyst. Mange af dem gik til de fladere områder, hvor de kunne dyrke deres jord og pleje deres oliventræer. Andre gik på arbejde i Limenaria-miner for at grave mineraler op. Dette arbejde skabte naturligvis en bedre indkomst for dem, og det førte til en bedre levestandard.
For nylig er mange af de gamle huse blevet renoveret og bliver brugt som sommerferiehuse eller af grækere, når de kommer til et weekendbesøg. Især om vinteren er det en søvnig landsby. Landsbyen kommer dog til live igen den 18. januar for at fejre den hellige dag af St. Athanasios, bygherrenes skygge. En hel uge lang går mange indbyggere i Thassos til Kastro til fest, hvor mad, drikkevarer, musik og dans er på programmet for at fejre helgens navnedag.
Det er nemt at komme fra Limenaria til landsbyen Kastro, med bilen i cirka 35 minutter. Hvis du har mere energi, kan du gå fra Limenaria eller Theologos. Under denne hyggelige tur kan du nyde flora og fauna. Turen tager mellem to eller tre timer afhængigt af din tilstand. Hvis du vælger at køre, er det bedre at gå med en firehjulstræk eller en bil med høj akselafstand, vejene er ikke rigtig gode, og din bil kan let blive beskadiget.